Родился в семье нотариуса. В 1881 году Ролланы переехали в Париж, где будущий писатель, окончив лицей Людовика Великого, поступил в 1886 г. в высшую школу Эколь Нормаль. После её окончания Роллан два года прожил в Италии, изучая изобразительные искусства, а также жизнь и творчество выдающихся итальянских композиторов. Играя на фортепиано с раннего детства и не переставая серьёзно заниматься музыкой в студенческие годы, Роллан решил избрать своей специальностью историю музыки.
Вернувшись во Францию, Роллан защитил в Сорбонне диссертацию «Происхождение современного оперного театра. История оперы в Европе до Люлли и Скарлатти» (1895) и, получив звание профессора истории музыки, читал лекции сначала в Эколь Нормаль, а затем в Сорбонне. Совместно с Пьером Обри основал журнал «La Revue d’histoire et de critique musicales» в 1901 году. К его наиболее выдающимся музыковедческим трудам этого периода принадлежат монографии «Музыканты прошлого» (1908), «Музыканты наших дней» (1908), «Гендель» (1910). Первым появившимся в печати художественным произведением Роллана была трагедия «Святой Людовик» — начальное звено драматического цикла «Трагедии веры», к которому также принадлежат «Аэрт» и «Настанет время».
В 1915 году он награждён Нобелевской премией по литературе.
Во время Первой мировой войны Роллан — активный участник европейских пацифистских организаций, публикующий множество антивоенных статей, которые вышли в сборниках «Над схваткой» и «Предтечи». Роллан активно переписывался со Львом Толстым, приветствовал Февральскую революцию и одобрительно относился к Октябрьской революции в России 1917 года. Уже с 1920-х годов общался с Максимом Горьким, приезжал по приглашению в Москву, где имел беседы со Сталиным (1935). Среди других его корреспондентов были Эйнштейн, Швейцер, Фрейд.
В годы войны жил в оккупированном Везле, продолжая литературную деятельность, где и умер от туберкулеза.