Свою самую знаменитую роль он сыграл у режиссера Андрея ТАРКОВСКОГО в фильме «Сталкер», среди прочих работ «Свой среди чужих, чужой среди своих», «Пропавшая экспедиция», «Золотая речка», «Десять негритят». Он ушел на взлете, не дожив до 50.
Кайдановский был человеком широчайшей эрудиции и разнообразных гуманитарных интересов. Он профессионально знал мировую литературу, классическую музыку и живопись, хорошо рисовал сам (осталось несколько его выразительных автопортретов), сочинял стихи и песни, которые исполнял под гитару. Записи его песен в авторском исполнении сохранились у друзей артиста. Актёрская манера — очень нервная, артист создавал сложные многоплановые личности, с мобильной психикой.
«Мы с ним дружили. Хотя это была трудная дружба, и человек он был трудный, но я восхищался им, глядел снизу вверх. Кайдановский был человек невероятный — он мог виртуозно материться, болтать на бандитском жаргоне, а мог всю ночь говорить с тобой о литературе, о вещах, которых здесь не знал ни один специалист… В его бесстрашии было что-то необъяснимое: однажды, на четвёртом курсе Щукинского, мы впятером — он, Галкин, Качан, Матвеев и я — возвращались ночью через Марьину Рощу. Неподалеку от Рижской к нам пристали шестеро, у них были ножи… В принципе впятером мы могли бы отмахаться, но против ножей — не знаю, как бы всё вышло. Кайдановский подошёл к тому, кто первым вынул нож, и голой рукой взялся за лезвие. Просто взялся. Кровь хлещет, а он держит. И что-то такое было в его лице, что они спасовали…»
—Леонид Филатов
